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茶多酚（TP）主要包含茶素類、黃酮類、花青素類、酚酸類四大類物質(zhì)。研宄發(fā)現(xiàn)，TP能夠抑制許多微生物的生長，特別是革蘭氏陰性細菌、革蘭氏陽性細菌和真菌。但是，TP的溶解度低、穩(wěn)定性低和力學性能低，單獨使用TP來制備薄膜非常困難。
PVDF的壓電性、生物相容性及力學性能優(yōu)異，是醫(yī)用高分子材料的良好選擇。此外，PVDF薄膜具有疏水性，可防止傷口處的水分揮發(fā)，同時具有透氣性，作為基體與抗菌藥物形成薄膜可用于抑菌防止傷口感染。
PVDF作為基底，以DMAc和丙酮作為溶劑，添加不同含量的TP，采用電輔助3D打印制備PVDF／TP抗菌型復合薄膜，并檢測復合薄膜對大腸桿菌的抑菌性能。
將1.5g的PVDF粉末加入到DMAC溶液中（DMAC為8.5g），用超聲波清洗儀超聲1h，配制質(zhì)量分數(shù)為15wt％的PVDF溶液。在配制好的溶液中加入茶多酚（TP），TP的添加量依次為0.1g、0.3g、0.5g、0.7g、0.9g。加入TP后，采用超聲波清洗儀超聲2h，使TP粉末分散且完全溶解。最后加入0.5g的丙酮，超聲0.5h，打印溶液制備完成。配制的打印溶液需放置一旁靜置2h，以消除溶液中的因超聲震蕩而產(chǎn)生的氣泡。
采用3D打印技術制備PVDF／TP復合薄膜，采用高壓直流電源施加6kV的輔助電壓，收集板溫度設置為60°C，打印針頭與玻璃基板之間的距離設置為2mm，打印70層后，薄膜制備完成。
薄膜表面形成孔洞的原因可能是基于熱誘導相分離，制備溫度的改變致使溶劑的揮發(fā)速率改變。在薄膜制備過程中，由于溶劑大量揮發(fā)，纖維表面溶劑富集區(qū)形成孔洞結(jié)構(gòu)。另外可能的原因是水蒸氣效應，與環(huán)境濕度有關。一方面，溶劑中水分子以非溶劑存在引發(fā)相分離；另一方面水蒸氣分子可以誘導引發(fā)呼吸圖案。水蒸氣分子冷凝在纖維射流上，纖維表面溫度下降時，形成水滴，從而形成水呼吸圖案。因此，薄膜的孔洞結(jié)構(gòu)是水滴在纖維表面留下的痕跡隨纖維固化形成的。
PVDF／TP復合薄膜中所添加的TP具有吸水性。在薄膜的制備過程中，打印溶液中的TP吸收空氣環(huán)境中的水蒸氣分子，水分子在溶液中作為非溶劑與作為溶劑的DMAC共混，在打印出的纖維射流上形成水滴。因水和DMAC的蒸發(fā)速率不同，故在打印的過程中，隨著溶劑的蒸發(fā)，形成液－液相分離，從而在薄膜上形成孔洞。因此當添加少量的TP時，薄膜上僅有少量的孔洞，隨著TP添加量的增加，復合薄膜上的孔洞的數(shù)量增加。當TP添加量為0.9g時，PVDF／TP復合薄膜表面布滿孔洞，且孔洞大小比較均勻。
復合薄膜上孔洞的大小和形狀與溶劑的蒸發(fā)速率、電場的牽引力及機械拉伸力有關。在添加相同量的TP的情況下，對比電壓輔助3D打印和流延制備的復合薄膜的表面形貌可以看出，流延制備的復合薄膜表面形貌中，孔洞較大且多為圓形。而電壓輔助3D打印制備的復合薄膜表面形貌中，孔洞有棱角且大小分布均勻。
在打印過程中，纖維中出現(xiàn)孔洞但溶劑還未完全揮發(fā)，此時射流具有一定的流動性，在電場的牽引力及機械拉伸力的作用下，使孔洞的形狀發(fā)生改變。另一方面，打印制備的薄膜是由一根根半固態(tài)纖維有規(guī)則的排列而成，纖維與纖維之間通過重結(jié)晶結(jié)合在一起，形成一個整體。相對于流延來說，溶劑的揮發(fā)速率更快，水滴來不及聚集，分布更分散，所以打印制備的復合薄膜的孔洞尺寸較小，數(shù)量較多。
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